Zeitschrift für Physikalische Chemie und Biophysik
Offener Zugang

Abstrakt

Molekulardynamische Simulationen atomistisch detaillierter Hydratisierungsstrukturen von Polyvinylmethylether

Rongliang Wu, Xinlong Qiu, Xiguo Zeng, Bin Kong und Xiaozhen Yang

Es wurden Molekulardynamik-Simulationen an wässrigen Lösungen von Polyvinylmethylether (PVME) bei verschiedenen Konzentrationen durchgeführt. Zur Untersuchung der detaillierten Hydratisierungsstrukturen wurden sowohl radiale als auch räumliche Verteilungsfunktionen herangezogen. Wie festgestellt wurde, konzentrieren sich die Wasserstrukturen zunehmend, wenn Polymere eingeführt werden, und die Wasserbewegungen werden durch die Polymermatrix stark behindert. Bei niedrigen Konzentrationen werden in Mesodyaden größere Populationen von tt-Konformeren gefunden als bei höheren Konzentrationen und dieses Phänomen wird auf die Zunahme der Bindung von Wassermolekülen an zwei Ethersauerstoffe in der Mesodyade zurückgeführt. Bei höheren Konzentrationen sind die Größe und Konformation der Polymere denen in der Masse recht ähnlich. Es wird ein Übergang der Wasserstoffbrückenanteile zwischen PVME und Wasser bei einer Konzentration von etwa 0,3 beobachtet und dieser Wert stimmt vollkommen mit den Ergebnissen der Konformationsanalyse und der Raman-Spektren überein. Statistiken zu Wasserstoffbrücken zweiter Nachbarn zeigten, dass bei niedrigen Konzentrationen komplizierte Wasserstoffbrückennetzwerke die Führung übernehmen, jedoch um jede Polymer-Wiederholungseinheit herum häufig einzelne Wasserstoffbrücken sowie isolierte Cluster aus 2–4 Wassermolekülen zu finden sind.